La biblioteca actual es va començar a reconstruir a finals del segle XIX i va tenir un creixement molt important durant els període de 1913-1946, quan el P. Antoni M. Marcet va ser abat del monestir. La biblioteca va passar dels 15.000 volums als 150.000. Després de la Primera Guerra Mundial es van poder adquirir els principals i millors fons de l’actual biblioteca: obres indispensables de referència d’història, filosofia, teologia i litúrgia. Aquestes obres van permetre als monjos formar-se i desenvolupar les activitats culturals i empreses editorials de Montserrat, com la preparació de la Bíblia en català, la publicació de revistes, l’edició d’obres musicals, o el desenvolupament en història de l’art i Orient Bíblic, que es pot veure en l’actual Museu de Montserrat. Aquest creixement de la biblioteca es va veure interromput el 1936 amb la guerra civil espanyola primer, i la segona guerra mundial després. A partir de 1950 es va anar reprenent el creixement de fons, a la vegada que apareixien noves revistes com Serra d’Or, Studia Monastica i Qüestions de Vida Cristiana, que gràcies a les seccions de ressenyes i recensions afavorien l’arribada de nous llibres. La feina de les últimes dècades, ha estat doncs, l’adquisició de fons per posar la biblioteca al dia, completant obres i col·leccions i adquirint noves obres principals.