La biblioteca actual se empezó a reconstruir a finales del siglo XIX y tuvo un crecimiento muy importante durante los años 1913-1946, cuando el P. Antoni M. Marcet fue abad del monasterio. La biblioteca pasó de 15.000 volúmenes a 150.000. Después de la Primera Guerra Mundial se pudieron comprar los principales y mejores fondos de la biblioteca actual: obras indispensables de historia, filosofía, teología y liturgia. Estas obras permitieron a los monjes formarse y desenvolverse en las actividades culturales y empresas editoriales de Montserrat, como la preparación de la Biblia en catalán, la publicación de revistas, la edición de obras musicales o el interés por la historia del arte y el Oriente Bíblico, cuyo fruto se puede ver en el Museo de Montserrat.

Este crecimiento de la biblioteca se vio interrumpido en 1936 con la Guerra Civil Española primero, y la segunda guerra mundial después. A partir de 1950 aumentó el crecimiento de los fondos, a la vez que aparecieron nuevas revistas como Serra d’Or, Studia Monastica i Qüestions de Vida Cristiana, que gracias a las secciones de recensiones propiciaban la llegada de nuevos libros. El trabajo de las últimas décadas, ha sido la adquisición de fondos para poner la biblioteca al día, completando obras y colecciones y comprando nuevos títulos de referencia esenciales.